Transistores electroquímicos orgánicos impresos a partir de materiales degradables como sensores bioquímicos desechables

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 11467 (2023) Citar este artículo

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La electrónica transitoria es prometedora para reducir los desechos electrónicos, especialmente en aplicaciones que requieren solo una vida útil limitada. Si bien se han propuesto varios dispositivos sensores físicos y electrónicos degradables, existe un interés creciente en el desarrollo de sensores bioquímicos degradables. En este trabajo presentamos el desarrollo de un transistor electroquímico orgánico (OECT) con electrodos degradables, impreso sobre un sustrato eco y bioabsorbible. La influencia del diseño y los materiales para los contactos, el canal y la puerta del transductor, concretamente poli(3,4-etilendioxitiofeno):sulfonato de poliestireno (PEDOT:PSS) y carbono, se evalúa sistemáticamente para el desarrollo de transductores basados en OECT. biosensores. Las capacidades de detección de los transistores electroquímicos se demuestran con soluciones iónicas, así como para la detección de glucosa basada en enzimas. Los OECT desechables muestran un rendimiento comparable al de sus homólogos no degradables. Para la realización de interconexiones se estudia su integración con pistas de zinc altamente conductoras, degradables e imprimibles. Estos OECT ecológicos pueden encontrar aplicaciones como sensores bioquímicos desechables y sostenibles, y constituyen un paso hacia los biosensores bioabsorbibles.

En los últimos años, el interés en biosensores continuos, confiables y de bajo costo ha aumentado constantemente, centrándose en aplicaciones en pruebas en el punto de atención1,2, monitoreo continuo a través de dispositivos portátiles3,4 o biosensores implantados5. En este contexto, los transistores electroquímicos orgánicos (OECT) han surgido como una alternativa prometedora a los sensores basados en transistores de efecto de campo potenciométricos, amperométricos o sensibles a iones (ISFET)6. El interés reciente en los OECT ha estado motivado por su compatibilidad con sustratos mecánicamente compatibles7, alta transconductancia8, operación sin referencias9 e integración de microfluidos simplificada10. Se ha demostrado que la monitorización precisa de diversos analitos aprovecha las propiedades de alta amplificación de señal de los OECT. Los ejemplos incluyen la detección del pH11, electrolitos como el sodio y el potasio12, metabolitos como la glucosa y el lactato13 o neurotransmisores como la dopamina o la epinefrina14,15. Los OECT constan de tres terminales (fuente, drenaje y compuerta). Los contactos de la fuente y el drenaje suelen estar fabricados con metales como oro o plata y el canal consta de una capa de polímero conductor que conecta la fuente y el drenaje. El canal suele estar basado en poli(3,4-etilendioxitiofeno):sulfonato de poliestireno (PEDOT:PSS)16, aunque se han explorado otros materiales como el polipirrol8. Se ha utilizado una variedad de materiales para fabricar el electrodo de compuerta, aunque plata/cloruro de plata o platino son las opciones más comunes para la fabricación de compuerta8. La puerta y el canal están en contacto con un electrolito (en forma líquida o gel) y los cationes del electrolito se difunden hacia el canal si se aplica un potencial de puerta positivo y eliminan el dopaje del polímero conductor compensando los aniones del dopante PSS. Esta arquitectura relativamente simple es compatible con diseños planos y la integración de alta densidad en sistemas de microfluidos o circuitos electrónicos orgánicos complejos17.

Ventajosamente, la fabricación de OECT, en particular del canal conductor, es compatible con métodos de fabricación basados en soluciones y fabricación aditiva, lo que permite una fabricación rentable y una creación rápida de prototipos en sustratos flexibles10. Esto abre nuevas posibilidades en términos de combinación de materiales que se pueden utilizar en la fabricación de OECT, en particular el uso de materiales degradables. La electrónica degradable se refiere a sistemas y componentes electrónicos que pueden degradarse en un entorno de interés de forma espontánea, en un período de tiempo controlado y sin liberar subproductos que sean perjudiciales para ese entorno18. Ante la preocupante cantidad de desechos electrónicos que se generan, así como el enorme número de dispositivos conectados al Internet de las cosas (IoT)19, existe un creciente interés en sistemas electrónicos transitorios con una vida útil de unos pocos días a unos pocos meses. Aunque se han logrado avances en la fabricación de dispositivos funcionales totalmente degradables, es decir, antenas20, baterías21 y sensores físicos y ambientales22,23, las investigaciones sobre biosensores degradables siguen siendo relativamente limitadas24.

Se ha avanzado en la propuesta de nuevos materiales para los terminales OECT, en particular el electrodo de puerta, ya que sus propiedades juegan un papel clave en la modulación del comportamiento del transistor. Mientras que las puertas Ag/AgCl ofrecen la ventaja de no ser polarizables, las puertas Au presentan poca actividad electroquímica en el rango de voltajes típico de la biodetección basada en OECT. Se han explorado puertas Au y PEDOT:PSS para biosensores basados en OECT, con la ventaja de ampliar las posibilidades de biofuncionalización del electrodo de puerta6,25. PEDOT: Se han investigado puertas y contactos PSS, simplificando notablemente su fabricación26. Se presentó una OECT totalmente PEDOT:PSS y se demostró que mide las concentraciones de dopamina de manera confiable y específica27. También se han investigado diversas formas de carbono para la realización de electrodos de compuerta para OECT8. Las puertas de carbón activado, por ejemplo, mostraron una mayor modulación de la corriente de drenaje debido a la gran superficie específica del material de carbón9. Recientemente, se demostró que los OECT serigrafiados con puerta de carbono son adecuados para la detección de ácido úrico después de la funcionalización de la puerta de carbono con platino y Uricase28. Se han propuesto materiales transitorios o reciclables como el papel26 como sustratos para las OECT. El ácido poliláctico (PLA)24 y el poli(ácido láctico-co-glicólico)29 (PLGA) se han estudiado como sustratos degradables para OECT30, así como el diacetato de celulosa31. Sin embargo, estos estudios se basaron en contactos no degradables para el funcionamiento de los OECT impresos. Más recientemente, Khan et al.32 propusieron una OECT completamente impresa sobre acetato de celulosa (CA) para la detección selectiva de glucosa. El OECT está hecho de materiales degradables y CA es un material biocompatible adecuado como sustrato para biosensores transitorios.

En este trabajo presentamos OECT desechables y biocompatibles basados en carbono, PEDOT:PSS y PLA como sustrato. Los desafíos en la fabricación de dispositivos electrónicos transitorios provienen de la tolerancia a las bajas temperaturas18 de los sustratos biopoliméricos y de alcanzar la adhesión del material del canal PEDOT:PSS en el biopolímero33, que a menudo se deposita a partir de una solución acuosa. Se desarrolla un proceso de fabricación totalmente aditivo para abordar estos desafíos, aprovechando la impresión serigráfica y de inyección de tinta. Se estudia la influencia de la elección del material de la puerta, así como la geometría de la puerta, y estos parámetros se optimizan para la fabricación de OECT transitorios para la detección de iones y metabolitos. Se caracterizan las características de los transistores de los dispositivos, así como su comportamiento de detección y reproducibilidad. Finalmente, los OECT degradables están integrados con trazas transitorias de zinc metálico altamente conductoras, que son de interés para la interconexión con otros circuitos electrónicos degradables y podrían permitir, por ejemplo, el funcionamiento inalámbrico de los sensores químicos bioquímicos34.

Los transistores electroquímicos desechables presentados en este trabajo están fabricados íntegramente con materiales biocompatibles y ambientalmente benignos. Los materiales utilizados en estos dispositivos son aptos para la fabricación de biosensores transitorios. Se eligieron carbono y PEDOT:PSS para respetar el criterio antes mencionado, y las combinaciones de materiales específicos se optimizan aquí para dos aplicaciones: detección de iones y detección de glucosa. Estos dos analitos dependen de diferentes mecanismos de detección, a saber, la difusión de cationes en el canal conductor versus reacciones de oxidación de glucosa que generan peróxido de hidrógeno y son catalizadas por la glucosa oxidasa6.

La Figura 1a muestra la configuración de los dispositivos con puerta de carbono y PEDOT:PSS, como se describió anteriormente, así como los contactos (puerta, fuente y drenaje) y los voltajes que median en el comportamiento del transistor. A la izquierda se muestra un dispositivo PEDOT:PSS y a la derecha un dispositivo con una puerta de carbono. El canal tiene una longitud efectiva de 3 mm y un ancho de 1 mm, lo que da como resultado una relación W/L de 1/3. Se varió la geometría de la puerta, en particular la relación de superficie entre la puerta y el canal. Los contactos y el canal están dispuestos en una configuración plana, ya que esto permite una integración de microfluidos más sencilla. En la Fig. 1b se muestra una imagen óptica de dicho dispositivo, en este caso con un electrodo de puerta PEDOT:PSS. Según la medición a realizar, la solución de prueba estaba contenida en un depósito de polimetilmetacrilato (PMMA) o en un canal de microfluidos (Fig. 1c), que se fabricó con polidimetilsiloxano (PDMS) y tereftalato de polietileno (PET) cortados con láser.

Diseño y fabricación de los OECT degradables. (a) Diseño de los dos diseños OECT (PEDOT: activado por PSS y activado por carbono). (b) Imagen de un PEDOT: dispositivo controlado por PSS. (c) Configuraciones de grabación utilizadas en los experimentos: depósito de PMMA (arriba) y microcanal (abajo). (d) Proceso de fabricación para la fabricación aditiva de OECT degradables: (i) fundición de sustrato de PLA y modificación de superficie, (ii) impresión y curado de esténciles de pasta de carbón y (iii) impresión por inyección de tinta del canal PEDOT:PSS y curado. (e) Degradación de un dispositivo transitorio en el suelo en diferentes momentos.

Como se mencionó anteriormente, los materiales considerados en este trabajo para fabricar los transistores son carbono y PEDOT:PSS. Se ha demostrado que las tintas de carbón son degradables en un abono estándar35 y se consideran compatibles con el uso implantado36. Además, el carbono y los alótropos del carbono en general son de interés para la detección enzimática de moléculas debido a su alta superficie y tasa de transferencia de electrones37. PEDOT:PSS es un material biocompatible30, se ha observado que se descompone en ambientes húmedos38 y se considera ambientalmente benigno39. Los contactos de los OECT se forman con una pasta a base de carbono serigrafiable. La pasta de carbón se obtiene mezclando escamas de grafito, negro de carbón, pentanol y goma laca como se describe en el trabajo de Poulin et al.40. Esta formulación fue elegida por la insolubilidad en agua de la goma laca, lo que permite que los contactos funcionen en ambientes húmedos. Los contactos de carbono para la fuente y el drenaje tienen una resistencia de 44,2 ± 5,3 Ω. El canal se fabrica mediante impresión por inyección de tinta de una solución PEDOT:PSS a base de agua, así como la puerta en algunas configuraciones. La solución de polímero conductor se modifica con dimetilsulfóxido (DMSO), que se ha demostrado que aumenta la conductividad de PEDOT:PSS al mejorar la cohesión de PEDOT:PSS y la creación de dominios ricos en PEDOT:PSS41,42, además de favorecer la impresión estable debido a su baja volatilidad43. El canal PEDOT:PSS impreso por inyección de tinta tiene un espesor de 0,50 ± 0,05 µm y una resistencia de 1,54 ± 0,06 kΩ (n = 3). El electrodo de compuerta está constituido por un contacto de carbono, que se extiende como una compuerta en algunos experimentos o está en contacto con una compuerta PEDOT:PSS en una segunda configuración, como se ve en la Fig. 1a. El flujo del proceso de fabricación se muestra en la Fig. 1d. La degradación de los dispositivos se evalúa cualitativamente con una prueba de degradación en suelo a 55 °C (Fig. 1e), como se usó anteriormente para evaluar la degradación de los sustratos de PLA44. Los dispositivos no sufren una degradación física visible hasta la tercera semana, cuando se observa que el PLA se vuelve opaco y se agrieta, y que PEDOT:PSS se descompone y fragmenta. Después de un mes de degradación, el sustrato de PLA y los contactos de carbono se han separado en pedazos más pequeños y el canal PEDOT:PSS está casi completamente roto.

Como era de esperar, los materiales degradables a menudo exhiben una mayor reactividad en soluciones acuosas18 y, por lo tanto, analizamos la influencia del carbono y PEDOT:PSS como material de puerta en las características eléctricas de los transistores. Esto se evaluó primero en un sustrato de poliimida (PI) inerte para evitar la posible influencia del sustrato biodegradable en el comportamiento de los OECT cuando están en una solución acuosa. De hecho, como se puede ver en la Fig. 2a a la izquierda, un OECT con contactos de carbono y electrodo de compuerta Ag/AgCl muestra un comportamiento muy similar al de los OECT con la misma geometría y características de canal que se ven en la literatura8. El máximo de transconductancia se observa a un Vgs de aproximadamente − 200 mV y se obtiene una transconductancia de 0,389 mS como se ve en la Fig. 2b, que muestra la corriente de drenaje en función del voltaje de la compuerta, así como de la transconductancia. El pico de transconductancia para OECT activados por Ag/AgCl generalmente se encuentra en voltajes de puerta de alrededor de 0 V; sin embargo, en la literatura se han observado valores negativos de unos pocos cientos de milivoltios12,45, en particular cuando la resistencia del contacto era insignificante con respecto a la resistencia del canal46. Paudel et al.47 han propuesto una explicación para este comportamiento. Con voltajes de fuente-drenaje más bajos (más negativos) (Vds es − 600 mV en nuestro caso), se acumulan más cationes en el electrodo de drenaje, desdopando parcialmente el canal y provocando un pellizco del transistor en voltajes de compuerta más bajos (más negativos).

Influencia del material de la puerta y las dimensiones en el comportamiento de los transistores. (a) Curvas de salida para Ag/AgCl, PEDOT:PSS y puertas de carbono. (b) Curvas de transferencia correspondientes (líneas continuas) y transconductancia (líneas de puntos) para los materiales de la puerta. (c) Curvas de salida para diferentes relaciones entre área de puerta y área de canal: (izquierda) puerta más grande, ɣ = 2, (centro) puerta mediana, ɣ = 1, (derecha) puerta más pequeña, ɣ = 0,5. (d) Curvas de transferencia correspondientes (líneas continuas) y transconductancia (líneas de puntos) para las relaciones puerta-canal.

Las propiedades de la superficie del electrodo de puerta son importantes en el comportamiento conseguido del transistor. De hecho, a diferencia de los electrodos de plata/cloruro de plata (Ag/AgCl), que no son polarizables y operan en un régimen faradaico, los materiales polarizables como los que aquí se consideran harán que la puerta funcione en un régimen capacitivo45. Como consecuencia, la superficie específica de la puerta, que influye en la capacitancia de doble capa entre la puerta y la solución, afectará el comportamiento del transistor48. El comportamiento de los transistores se evaluó midiendo su salida (corriente de drenaje Ids – voltaje de drenaje Vds) y sus características de transferencia (corriente de drenaje Ids – voltaje de compuerta Vgs), así como calculando su transconductancia (gm = δIds/δVgs). Primero observamos la influencia del material de la compuerta para una geometría fija y la comparamos con dispositivos donde se utiliza una compuerta Ag/AgCl. Al cambiar de una puerta Ag/AgCl no polarizable a una puerta PEDOT:PSS polarizable, el comportamiento de desdopaje es menos evidente que para una puerta Ag/AgCl y ocurre con voltajes de puerta más altos (~ 400 mV, 0,276 mS), en concordancia con investigaciones previas9,45. Con el contacto de carbono como material de compuerta se observa un comportamiento similar a la compuerta PEDOT:PSS, con un pico de transconductancia a 700 mV y que alcanza un valor de 0,376 mS. Aunque la capacitancia de las puertas de carbono es mayor que la de las puertas PEDOT:PSS (ver Fig. S1), el OECT activado por carbono no muestra una modulación notablemente más eficiente y solo una transconductancia ligeramente mayor. Esto podría deberse a que la capacitancia del sistema está dominada por el canal16, ya que estas mediciones se realizaron con puertas grandes, así como a variaciones de un lote a otro en la fabricación.

Como paso adicional, observamos el efecto de la geometría de la puerta, ya que la relación entre las áreas de la puerta y del canal influye en el comportamiento del transistor49. Para estos experimentos, nos centramos en PEDOT: OECT activados por PSS y variamos la relación de área antes mencionada (ɣ = Ágata / Acanal) entre 0,5 y 2, y los resultados se muestran en la Fig. 2c, d. Como se ve en los dibujos de los diseños en la Fig. 2c, la distancia entre la puerta y el canal también cambió; sin embargo, se ha demostrado en la literatura que no afecta el comportamiento eléctrico de los OECT49,50 o su dinámica de respuesta51 en las distancias en cuestión. aquí. Como se puede ver en la Fig. 2c, el comportamiento de modulación actual es más marcado para una puerta más grande en relación con el canal (ɣ = 2). Es importante destacar que se alcanza un pico en la transconductancia para voltajes más bajos cuando se utiliza una relación de área grande (Fig. 2d), como se observó en investigaciones anteriores52. Esto se debe al aumento de la capacitancia de la puerta con mayor área, lo que reduce la pérdida de voltaje en la puerta, provocando una modulación más eficiente de la corriente del canal45. Por lo tanto, se eligió este diseño (ɣ = 2) para futuros experimentos con el fin de favorecer el funcionamiento de los transistores a voltajes más bajos y estar más lejos del umbral de voltaje en el que se produce la electrólisis del agua.

Con un diseño optimizado para OECT que dependen de materiales degradables, transferimos su procesamiento a un sustrato de ácido poliláctico (PLA) biodegradable. Este último fue elegido por su conocida biodegradabilidad por factores naturales, así como por su relativa durabilidad en ambientes acuosos44. Logra efectivamente un equilibrio entre degradabilidad y durabilidad, evitando, por ejemplo, que una gran cantidad de subproductos de degradación ensucien inmediatamente la respuesta del transistor cuando entra en contacto con la solución del analito. Sin embargo, su hidrofobicidad representa un desafío ya que las gotas de solución acuosa de PEDOT:PSS depositadas por la impresora de inyección de tinta pueden no mojar la superficie, lo que provoca aglomeración e impresiones de baja calidad, o puede ocurrir delaminación del canal en medios acuosos (Figura complementaria S1). ). Para evitar estos problemas, estudiamos la energía superficial de las películas de PLA y la comparamos con la PI, antes y después del uso de un tratamiento con plasma de oxígeno para activar químicamente la superficie. Esto se evaluó midiendo el ángulo de contacto de una gota de agua DI con los sustratos y los resultados se muestran en la Fig. 3a. El ángulo de contacto para los sustratos de poliimida disminuye considerablemente cuando se utiliza el tratamiento con plasma de oxígeno, de 63,9 ± 5,4 ° para PI prístino a 14,6 ± 0,7 ° después de 120 s a 40 W (40 kHz), como se ve en la figura complementaria S2. Por el contrario, la disminución del ángulo de contacto con el agua para el PLA para el mismo tratamiento es menos marcada y el sustrato permanece relativamente hidrófobo, con un ángulo de contacto de 45,6 ± 2,4° después de 120 s de tratamiento con plasma de oxígeno. Para permitir una impresión y adhesión satisfactorias del canal conductor, funcionalizamos el PLA con 3-aminopropil)trietoxisilano (APTES), un aminosilano que le permite obtener una superficie más hidrófila. Después del recubrimiento por rotación APTES y la posterior activación del plasma de oxígeno, se logra un ángulo de contacto de 16,4 ± 3,2°. Otro desafío con el uso de sustratos transitorios como el PLA es la preservación de su integridad durante los pasos de posprocesamiento que involucran calor, especialmente durante períodos prolongados. El PEDOT:PSS procesado en solución normalmente se cura a 120 °C10 durante 20 minutos o más. Validamos que un protocolo de curado que sea compatible con el sustrato degradable (80 °C durante 3 h) produciría el mismo comportamiento del transistor que cuando se utiliza el protocolo de curado estándar. Los resultados presentados en la figura complementaria S3 muestran que el protocolo de curado más largo es adecuado no solo en términos de obtener una conductividad eléctrica de canal similar, sino también el comportamiento del transistor para el canal PEDOT:PSS. Esto permite fabricar OECT con materiales totalmente transitorios, y sus características de salida y transferencia se muestran en la Fig. 3b, c respectivamente, para un dispositivo activado por carbono. Se logra una transconductancia de 0,247 mS, comparable con los OECT fabricados sobre sustratos no transitorios publicados en trabajos recientes16. Es interesante observar que nuestra formulación de tinta contiene (3-glicidiloxipropil)trimetoxisilano, que se agregó originalmente para aumentar la estabilidad del canal53. Sin embargo, su reticulación completa solo se logra cuando se cura a temperaturas superiores a 100 °C54 y, por lo tanto, esto sugiere que la adhesión mejorada del PEDOT:PSS al PLA la proporciona en gran medida la capa de aminosilano. Finalmente, se evalúa la evolución del comportamiento de los transistores de los dispositivos en solución salina tamponada con fosfato (PBS) midiendo el comportamiento de transferencia repetidamente durante aproximadamente una hora, cada minuto. Los resultados se muestran en la Fig. S5, y se observa que la transconductancia máxima para un dispositivo PEDOT:PSS disminuye en un 20% después de 60 ciclos de medición. Esta disminución de la corriente de OECT se ha observado en estudios previos y se ha relacionado inversamente con la cristalinidad de la película PEDOT:PSS55.

Modificación de la superficie de PLA para permitir la fabricación de OECT totalmente degradables. (a) Ángulo de contacto del agua DI sobre PLA, con y sin silanización y en función del tiempo de aplicación del plasma de oxígeno y en el recuadro: ángulo de contacto antes (izquierda) y después de la modificación de la superficie (derecha) (n = 3 para cada tratamiento). (b) y (c) Caracterización eléctrica de la OECT transitoria en PLA, respectivamente curvas de salida y transferencia.

Los OECT degradables se integraron en un sistema de microfluidos simple para permitir la medición de concentraciones de iones decrecientes, así como un control preciso de la concentración de iones a la que está expuesto el dispositivo. Antes de la medición, los transistores se lavaron con agua desionizada bajo un voltaje de puerta de 0,6 V durante un total de 15 minutos, adaptando un protocolo informado en la literatura para mejorar la estabilidad de PEDOT:OECT basados en PSS53. Se utilizaron soluciones iónicas de NaCl, KCl y CaCl3 respectivamente, en agua desionizada (DI), en concentraciones que oscilaron entre 1 y 100 mM. Se inyectó agua desionizada en el canal a través de la entrada, seguido de concentraciones crecientes de la solución de prueba cada 240 s. Finalmente, se inyectaron concentraciones decrecientes de la solución después del mismo intervalo de tiempo, finalizando con una inyección de agua desionizada. Estos experimentos se realizaron con PEDOT: activado por PSS, en la Fig. 4a, y con OECT controlados por carbono, en la Fig. 4b. En los recuadros se muestran las respuestas normalizadas (n = 3) para cada ion, así como una regresión logarítmica de las respuestas. Las sensibilidades para cada ion se calcularon extrayendo las corrientes de estado estacionario de las respuestas brutas del sensor y se informan en términos normalizados. De hecho, la resistencia de los canales PEDOT:PSS impresos y, por lo tanto, la magnitud de la corriente fuente-drenaje, puede variar entre dispositivos. Así, la respuesta está referenciada y normalizada con respecto a la corriente I0 medida en el dispositivo después de la estabilización en agua DI.

Caracterización de los OECT para mediciones de concentraciones de iones. Respuesta normalizada en tiempo real a concentraciones variables de iones, Na+ (izquierda), K+ (centro), Ca3+ (derecha) con las inyecciones de las diferentes concentraciones de iones (agua desionizada, 1, 10, 100, 10, 1 mM, agua desionizada ) indicado por flechas, y la regresión de las corrientes normalizadas en los recuadros (n = 3), para PEDOT: OECT activados por PSS (a) y OECT activados por carbono (b). Se utilizó la misma escala del eje Y para todos los iones probados.

Los dispositivos independientes muestran una modulación de corriente similar y las respuestas escalan linealmente con el logaritmo de la concentración de iones. Los OECT activados por carbono y PEDOT:PSS muestran un comportamiento cualitativamente similar. Después de la inyección final de agua DI, las corrientes fuente-drenaje de los dispositivos regresan cerca del valor de corriente I0. Sin embargo, para reutilizar un dispositivo después de una serie de mediciones, observamos que era necesario un enjuague minucioso con agua desionizada durante varios minutos para restaurar estrechamente la corriente inicial. Las sensibilidades relativas de los OECT que componen una puerta PEDOT:PSS son, respectivamente, para los iones Na+, K+ y Ca3+, − 11,3 ± 1,8%/dec, − 10,2 ± 0,8%/dec y − 7,4 ± 1,0%/dec. Los OECT controlados por carbono muestran una variabilidad ligeramente mayor entre dispositivos que los PEDOT: dispositivos basados en PSS. Esto podría deberse a que el método de impresión de la puerta de carbono (impresión con plantilla) es menos repetible. Para los mismos iones, los OECT de carbono tienen las siguientes sensibilidades (con errores estándar): − 9,1 ± 2%/dec, − 10,1 ± 1,1%/dec y − 7,2 ± 2,4%/dec. Se realizaron experimentos adicionales con un rango más amplio de concentraciones (0,1 mM, 0,5 mM, 1 mM, 5 mM, 10 mM, 50 mM, 100 mM) para confirmar las sensibilidades obtenidas anteriormente para cada ion, y los resultados se informan en Figura S6. Se obtienen valores similares para las sensibilidades de los dispositivos, mostrando los dispositivos PEDOT:PSS valores ligeramente superiores, como se ve en la Fig. 4. Finalmente, se caracterizó la estabilización de la respuesta de los OECT a una inyección de iones y se muestra en la Fig. .S7. La corriente fuente-drenaje se mide más de 20 minutos después de la inyección de iones, y se repite tres veces para el mismo dispositivo. Después de la inyección, las respuestas de los sensores activados por carbono y PEDOT:PSS se estabilizan hasta alcanzar una meseta. Estos experimentos muestran que los dispositivos degradables son adecuados para la detección de varios iones, ya sea que se utilice PEDOT:PSS o una puerta de carbono.

Como paso adicional, se evaluó la posibilidad de utilizar estos transistores degradables para la detección de glucosa en los experimentos de prueba de concepto que se presentan a continuación. Estos biosensores generalmente dependen de la oxidación de la glucosa por la glucosa oxidasa (GOx) presente en el sensor o en sus proximidades, lo que provoca un aumento en el voltaje de la puerta6. En este trabajo, se realizaron mediciones de concentración de glucosa en un pozo de PMMA. Se utilizaron OECT degradables activados por carbono para la detección de glucosa, ya que el carbono se beneficia de una alta superficie y una buena transferencia de electrones, lo cual es deseable para la detección enzimática37. Se añadió al pocillo la solución de enzima GOx en PBS y posteriormente se añadió glucosa en concentraciones crecientes con cada inyección. En la Fig. 5a se muestra un ejemplo de un experimento de detección de glucosa en tiempo real, con las inyecciones de glucosa indicadas por flechas. La respuesta normalizada para tres dispositivos se muestra en la Fig. 5b. La respuesta relativa del transistor no es lineal al logaritmo de la concentración de glucosa, como se ha observado en trabajos anteriores56. Para determinar el límite de detección, se lleva a cabo una regresión logarítmica en el rango de concentración de 1 μM a 1 mM, lo que arroja una sensibilidad de −3,4 ± 0,6 %/dec (promediada entre los tres dispositivos). El límite de detección se estima como el nivel de ruido del sensor dividido por la sensibilidad y multiplicado por un factor de confianza. Considerando la desviación estándar para la concentración más baja como nivel de ruido y un factor de confianza de 3, se puede estimar que el límite de detección de glucosa es de aproximadamente 5 μM, lo que es comparable a publicaciones anteriores sobre sensores de glucosa no transitorios basados en OECT6. 10,57. Se puede ver en la Fig. 5b que las concentraciones superiores a 1 mM de glucosa muestran mayores variaciones de un dispositivo a otro. Esto podría atribuirse a que mayores cantidades de H2O2 se liberan y afectan la capa PEDOT:PSS58, lo que provocaría una disminución permanente en la corriente que atraviesa el canal. Por lo tanto, los dispositivos pueden detectar glucosa en un rango de 5 µM a aproximadamente 1 mM.

Caracterización de los OECT para la detección enzimática de glucosa. (a) Detección de glucosa en tiempo real (corriente de respuesta normalizada) con concentraciones crecientes de glucosa (las inyecciones de glucosa se indican con flechas), medidas en un pocillo de PMMA que contiene una solución de glucosa oxidasa. (b) Respuesta actual normalizada (y desviación estándar) versus concentraciones de glucosa (n = 3).

Finalmente, nuestro objetivo era desarrollar interconexiones para la integración de los OECT degradables con la electrónica transitoria. De hecho, es posible que sea necesario conectar el sensor a un circuito de lectura mediante trazas conductoras que, idealmente, sean eco y/o bioabsorbibles. Sin embargo, con la resistencia laminar relativamente alta de la tinta de carbón (15 Ω/sq), el uso de trazas de carbón más largas puede aumentar considerablemente la resistencia del sistema, lo que lleva a una reducción de las corrientes registradas y a un aumento del ruido, así como a una desplazamiento del pico de transconductancia a voltajes de puerta más altos46. Hay disponibles conductores metálicos degradables e imprimibles que permiten alcanzar conductividades más altas59 y, por lo tanto, serían adecuados para la fabricación de interconexiones en una plataforma de biodetección degradable totalmente impresa. El más investigado de estos metales transitorios es el zinc, para el cual se han desarrollado métodos20,60 para obtener conductividades superiores a 105 S/m. Sin embargo, la integración directa del zinc como contacto para los OECT presentados aquí es un desafío. De hecho, la capa de óxido de zinc que se forma naturalmente en el aire sobre el metal zinc forma una unión ap-n con PEDOT, que es un polímero conductor de tipo p. Como resultado, surge un régimen de conducción de Schottky, con una conductividad limitada por debajo de cierto umbral61,62. La característica I – V de dicha unión (formada por Zn impreso con plantilla y PEDOT: PSS impreso con inyección de tinta) se muestra en la Fig. 6a y muestra un comportamiento similar al de un diodo. Este tipo de contacto es incompatible con el funcionamiento de los OECT de baja tensión aquí presentados. Sin embargo, las interconexiones de zinc se pueden integrar con los contactos de carbono utilizados en el diseño presentado anteriormente. El contacto entre el carbono y el PEDOT es óhmico, como lo muestra la curva lineal I – V que se muestra en la Fig. 6b. Como consecuencia, se puede utilizar zinc para fabricar las interconexiones del OECT con carbono creando el contacto con PEDOT:PSS. Dichos OECT se fabricaron y exhiben el mismo comportamiento que los transistores a base de carbono presentados anteriormente (Figura complementaria S3), lo que demuestra que los OECT degradables se pueden integrar con interconexiones biodegradables de alta conductividad (Figura 6c). Esto es interesante, ya que algunas aplicaciones transitorias pueden beneficiarse del funcionamiento inalámbrico, por ejemplo, lo cual es una dirección prometedora para los dispositivos basados en OECT34. Se observa que el zinc se degrada rápidamente en soluciones acuosas y en un estudio anterior hemos demostrado que las interconexiones de zinc se pueden encapsular en PLA y conservar su conductividad eléctrica durante varias semanas en PBS60.

Integración de los OECT con trazas de metal zinc. (a) Curva I – V de una unión Zn-PEDOT:PSS. (b) Curva I – V de una unión Zn-carbono-PEDOT:PSS. (c) Dispositivo de ejemplo con contactos de carbono para el canal e interconexiones de zinc.

En este trabajo, demostramos transistores electroquímicos orgánicos impresos y desechables, que son adecuados para la detección de iones y metabolitos como la glucosa. Su degradación en condiciones análogas al compostaje industrial se observa durante un período de un mes. Los transistores desechables están integrados con interconexiones de zinc biodegradables altamente conductoras sobre un sustrato ecológico y bioabsorbible. El uso de PLA como sustrato permite fabricar sensores que no solo son compatibles con aplicaciones ambientales, sino que también pueden usarse para aplicaciones portátiles e implantables. En cuanto a las aplicaciones en electrónica bioabsorbible, cabe señalar que a pesar de que PEDOT:PSS es biocompatible, las vías y los efectos de su degradación en el cuerpo no se conocen completamente y se necesitan más investigaciones sobre ese tema. Con un diseño optimizado para los transistores degradables, el proceso de fabricación se ajusta para que sea compatible con el uso de ácido poliláctico como sustrato. Un proceso de silanización permite la deposición uniforme mediante impresión por inyección de tintas PEDOT:PSS a base de agua con buena adherencia, lo que permite la fabricación totalmente aditiva de los transistores desechables. El comportamiento del transistor electroquímico se caracteriza y demuestra que es equivalente al de sus homólogos no degradables con diseño y características de canal similares. Se ha demostrado que los contactos de carbono son adecuados para la fabricación de OECT degradables y el uso de una puerta de carbono o PEDOT:PSS para provocar un cambio en el pico de transconductancia manteniendo altos valores de transconductancia. Además, se ha demostrado que el uso de materiales de puerta no polarizables disminuye el comportamiento de desdopaje de los transistores, siendo favorable un área de puerta alta. Se observan sensibilidades del orden del 10%/dec para la detección de iones de sodio, potasio y calcio. El comportamiento de detección de iones de los dispositivos se caracteriza por concentraciones crecientes y decrecientes y se ha demostrado que es reproducible entre dispositivos. Esto indica que el uso de tintas y materiales degradables no interfiere con los mecanismos de detección en las escalas de tiempo de medición compatibles con las pruebas en el lugar de atención con sensores desechables. Aunque en este trabajo se demuestra la detección de varios iones, la detección selectiva de iones requeriría una membrana selectiva de iones (ISM) biocompatible y degradable, lo que sería una dirección interesante para desarrollos futuros. También se muestra una detección enzimática de glucosa como prueba de concepto, con un comportamiento lineal de hasta 1 mM. Para garantizar la aplicabilidad de los transistores como sensores de glucosa, se deben realizar más experimentos para caracterizar la estabilidad y selectividad de los dispositivos, idealmente con la enzima inmovilizada en el sensor. Se muestra que los transistores están integrados con pistas de zinc degradables altamente conductoras, lo que abre nuevas posibilidades de integración con circuitos biodegradables, permitiendo, por ejemplo, el funcionamiento inalámbrico.

Se trató una lámina de poliimida (125 μm) con plasma de oxígeno antes de imprimir el canal PEDOT:PSS para asegurar una buena adhesión. Se prepararon sustratos de ácido poliláctico a partir de gránulos (Ingeo™ Biopolymer 4032D). Los gránulos de PLA se disolvieron en 1,4-dioxano (Sigma Aldrich) a 50 °C durante la noche con agitación hasta la obtención de una solución viscosa homogénea (15% en peso). La solución se moldeó con cuchilla con un aplicador de película automático (Zehntner ZAA 2300) sobre una oblea de silicio con una separación de 1000 µm y una velocidad de 2 mm/s. Después de secar durante la noche, se obtuvieron películas con un espesor de aproximadamente 70 µm. La superficie de la película de PLA se activó con plasma de oxígeno y se modificó con un proceso de silanización. Se disolvió 3-aminopropil)trietoxisilano (APTES, Sigma Aldrich) al 3% en peso en etanol, se recubrió por rotación a 2000 rpm sobre las películas de PLA y se dejó curar a 80 °C durante 20 minutos, después de lo cual el exceso de APTES se enjuagó con etanol. La capa APTES se activó con plasma de oxígeno antes de la impresión PEDOT:PSS. Los ángulos de contacto de los sustratos con diferentes tratamientos superficiales se midieron con un sistema óptico de medición de ángulos de contacto (Dataphysics TBU 100) utilizando agua desionizada como medio líquido.

Se utilizó una pasta de goma laca y carbón para los contactos de fuente, drenaje y, en algunos experimentos, de compuerta, y su formulación se describió anteriormente40. La pasta de carbón se aplicó a través de una máscara de plantilla hecha de cinta adhesiva de polietileno de una cara (Nexus G20, 80 µm). La máscara se cortó a la forma deseada con un láser de CO2 (Trotec Speedy300) y se aplicó sobre el sustrato, y la pasta de carbón se imprimió con la ayuda de una espátula de silicona. Después de la impresión, se despegó la máscara y los contactos de carbono se curaron en un horno a 50 °C durante la noche. La solución de impresión PEDOT:PSS se preparó mezclando 1,3% en peso de PEDOT:PSS en agua (Sigma Aldrich) con 5% en peso de dimetilsulfóxido (Sigma Aldrich) y 1% en peso de (3-glicidiloxipropil)trimetoxisilano. Se imprimieron 4 capas de la solución utilizando una impresora de inyección de tinta Dimatix DMP (Fujifilm) con un espacio entre gotas de 30 µm y manteniendo la placa de la impresora a 40 °C. Luego, las capas se curaron a 80 °C durante 3 horas o a 120 °C durante 20 minutos. Los espesores de los contactos y del canal se midieron con un microscopio confocal de barrido láser (Keyence VK-X1000). Las interconexiones de zinc se prepararon imprimiendo con esténcil micropartículas de Zn (<5 µm, Sigma Aldrich) mezcladas con pentanol (Sigma Aldrich) y polivinilpirrolidona (360 K, Sigma Aldrich). Las interconexiones de zinc se sinterizaron electroquímicamente hasta una conductividad de > 1000 S/cm como se describió anteriormente63. Luego se sinterizaron adicionalmente mediante sinterización fotónica con tres pulsos de 30 ms (6,6 J/cm2)60. Después de la fabricación de OECT, los contornos de los dispositivos se cortaron con un láser de CO2 y los dispositivos se despegaron manualmente de la oblea, como se explica en una publicación anterior60. Todas las mediciones posteriores se realizaron en los dispositivos lanzados.

Se preparó solución salina tamponada con fosfato (PBS) 1X con productos químicos procedentes de Sigma Aldrich en las siguientes concentraciones en agua desionizada: NaCl: 137 mM, KCl: 2,7 mM, Na2HPO4: 10 mM, KH2PO4: 1,8 mM. Para las pruebas de detección de potasio y sodio, se prepararon soluciones de KCl y NaCl en agua desionizada. Se prepararon soluciones de glucosa mezclando glucosa con PBS en las concentraciones deseadas. Las soluciones enzimáticas se prepararon antes de cada experimento mezclando glucosa oxidasa (de Aspergillus Niger, 100 000 - 250 000 unidades/g, Sigma Aldrich) en 1 ml de PBS y dejándolas reposar a temperatura ambiente durante 30 minutos.

Los dispositivos se caracterizaron con las soluciones de prueba confinadas en un depósito de PMMA cortado con láser mantenido en el dispositivo con adhesivo acrílico, o para mediciones en tiempo real, haciendo fluir la solución en un canal de microfluidos de PET y PDMS cortado con láser64. Para las mediciones de glucosa, primero se añadió la solución enzimática a un pocillo de PMMA, seguido de concentraciones crecientes de solución de glucosa. Los contactos de fuente y drenaje se aislaron con poliuretano, que se fundió a partir de una solución al 25% en DMSO, para evitar la interacción entre los contactos de carbono y el electrolito. Las mediciones eléctricas se realizaron utilizando un analizador de parámetros de semiconductores (Agilent 4155A). Antes de las mediciones, los OECT se enjuagaron con 1 ml de agua DI y se dejaron estabilizar en agua DI bajo un voltaje de drenaje de compuerta de 600 mV durante 5 minutos, repetido tres veces. Las curvas de salida (Ids–Vds) se midieron con un tiempo de integración medio (20 ms) y variando el voltaje fuente-drenaje entre 0,1 y −0,9 V en pasos de −20 mV y la puerta-fuente entre −1 y 1 V en pasos. de 200mV. Las curvas de transferencia (Ids-Vs) se midieron con un tiempo de integración largo (320 ms) y se repitieron 5 veces para garantizar la estabilización del comportamiento del dispositivo, con Vds establecido en −0,6 V y Vgs entre −1 y 1 V con pasos de 20 mV. . La capacitancia de las puertas se midió mediante espectroscopía de impedancia (Metrohm Autolab 8 Series) como se describió anteriormente45. Los datos se analizaron con un software personalizado escrito en Python.

Los datos que respaldan los hallazgos de este trabajo están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Los autores agradecen la financiación de la Fundación Nacional Suiza para la Ciencia (SNSF, subvención n.º 200021_179064 y CRSII5_177255). Los autores desean agradecer al Dr. Peter van der Wal, James Bourely, Morgan Monroe y al Dr. Jaemin Kim por sus consejos y sugerencias.

Laboratorio de transductores blandos, Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), Rue de la Maladière 71b, CH-2000, Neuchâtel, Suiza

Nicolás Fumeaux, Claudio Pinto Almeida, Silvia Demuru y Danick Briand

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DB y NF concibieron y supervisaron el proyecto de investigación. NF diseñó los experimentos, NF y CA imprimieron y procesaron las muestras. CA, NF y SD caracterizaron los transistores electroquímicos degradables y analizaron los datos. Todos los autores contribuyeron a la redacción y revisión del artículo.

Correspondencia a Nicolas Fumeaux o Danick Briand.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Fumeaux, N., Almeida, CP, Demuru, S. et al. Transistores electroquímicos orgánicos impresos a partir de materiales degradables como sensores bioquímicos desechables. Representante científico 13, 11467 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38308-1

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Recibido: 08 de marzo de 2023

Aceptado: 06 de julio de 2023

Publicado: 15 de julio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38308-1

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